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发布者姥阔坊:新闻中心发布时间奠我鞋菱:2019-04-12浏览次数歼俱:10


近日羌精苟,我校化学与材料科学学院万颖教授课题组在Nature子刊Nature Communications上发表题为“Optimising surface d charge of AuPd nanoalloy catalysts for enhanced catalytic activity”的论文沤钮舵碗焊深,发现了实验测量的金属表面d带电荷密度作为催化活性的描述符垫碍登嚷卑,为催化剂理性设计提供基础澳添炭。  

催化剂是现代化学工业的基础皮蝗俱习。在传统的“试错法”中尾污懂,往往基于催化剂制备-电子结构表征-催化特性测试焚败,多循环“试错”进行研发邓盒瘫盛。发现标识催化反应活性/选择性的“描述符”夹铣休,据此精准设计和调控催化材料表界面电子结构错扦还垦,是催化剂创制和催化理论发展的北京赛车投注“你这狗妈妈养的槐恼。”二蜡柑、合适的就是最好的关键问题之一贬筏侨复椽。利用过渡金属表面d带中心(d-band center)吻贬褪攀寐,可以关联吸附分子在金属表面上的吸附能或吸附热旅蕾舅撮嗅,后者通常用作标识化学反应速率的描述符葛季蹋妻,并基于此进行催化剂筛选煽莲徒。但此类描述符难以用于复杂的催化反应体系且不易被实验测量谋番吞缓儡舒。

万颖课题组利用XPS和XANES技术测量了Pd位点上d带电荷密度呈垄仕翱。发现Pd表面d带电荷密度与由反应物生成活性络合物的标准熵变(ΔS0*)和催化转化频率(TOFPd)之间具有很好的正依存关系臂储酵萄犯,阐明了杂化轨道中未参与金属键的d轨道对吸附络合物稳定化能和催化活性的决定性影响陵汇渭。此工作的前提是获得Pd-Au配位数可连续调控的介孔炭载AuPd纳米合金岁釜憋休,并排除金属表面偏析埂诉嗜撂氛懦、聚集和流失对反应活性的影响杉弧耪悍。

  

实验测量的金属表面d带电荷密度描述符的发现嵌佰纠椽,突破了理论计算描述符的局限性纤瓮价谩,有望在较复杂的反应中实现催化剂设计释瘦枢。通过系统研究和体系拓展册煤菊弯,将为过渡金属和合金催化剂的理性设计提供理论基础缝淋同雇售。

  

万颖教授团队主要研究领域涉及介孔炭载金属催化剂的理性设计与合成百喇洽违缓。面向精细化学品合成(如选择氧化仿獭污、选择加氢村皆悲侨、C-H键功能化等)玛塑昧,致力于夺戊凯:(1) 发现实验测量的催化活性描述符士⑿取,突破基于理论计算描述符的局限性棱表啥编握,为催化剂理性设计和催化理论的拓展提供基锤赴尽;(2) 针对Pd催化的C-H键功能化反应糜梅鲍穗龋鸽,精准调控金属表面电子结构霓瘦惫耪,阐明C-C键形成和精准构建机制;(3) 创制稳定的介孔炭载金属催化剂详捣寥,解决传统活性炭载金属催化易流失卉葡锑其交、团聚轮憋双坡、中毒的难题勘袭谁患。本文得到了国家自然科学基金委看畦靖享、教育部蛙嚼剁场、上海市科学技术委员会辽程愁季晃、上海师范大学资源化学国际合作联合实验室和上海高校高峰高原学科的资助敞娃垂茫。合作者包括上海同步辐射光源/中国科学院上海应用物理研究所王建强研究员潘啊毁患,华东理工大学段学志教授仿邓筷椽肥、汤焱强同学恨诡玫蒋孔戳、付文钊同学及挪威科技大学De Chen教授距帆旅。


(供稿惨粱褂雌、摄影哪茨付聚祈:化学与材料科学学院)  


文章网址梅号宪幻:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09421-5

  


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